Development of selected radionuclides in surface water in the vicinity of the Temelín Nuclear Power Plant in the period 1990–2016

This article is available in Czech only. For translation or more information on this topic, please contact author.

Souhrn

V příspěvku jsou prezentovány výsledky dlouhodobého sledování výskytu a chování radionuklidů ³H, ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs v povrchové vodě v okolí Jaderné elektrárny Temelín (JE Temelín). Tyto umělé radionuklidy pochází především z reziduálního znečištění po atmosférických testech jaderných zbraní a havárii jaderného reaktoru v Černobylu v minulém století. Hodnoceny byly časově prostorové změny těchto radionuklidů. Byl vypočten efektivní poločas jejich ubývání. V případě ³H byl zjištěn mírný pokles jeho objemové aktivity v profilech nad zaústěním odpadních vod z JE Temelín. Pokles objemových aktivit ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs byl pozorován v odběrových místech nad i pod zaústěním odpadních vod z JE Temelín. Pouze v případě ³H byl zjišťován nárůst objemové aktivity v profilech pod zaústěním odpadních vod z JE Temelín.

Úvod

Běžný provoz jaderné elektrárny je doprovázen produkcí radionuklidů, které mohou být ve velmi malých objemových aktivitách vypouštěny do životního prostředí. Na jadernou bezpečnost a radiační ochranu jsou v této souvislosti kladeny vysoké nároky [1–4]. Mezi nejvýznamnější potenciálně přítomné izotopy v odpadních vodách patří kromě tritia (³H) především stroncium 90 (⁹⁰Sr) a cesium 137 (¹³⁷Cs).

³H je radioaktivní izotop vodíku s poločasem rozpadu 12,32 r, který se přirozeně vyskytuje v množství 1 atom na 10¹⁸ atomů vodíku [5]. Z uměle vyvolaných procesů mají největší význam reakce využívané v jaderných elektrárnách a reakce doprovázející výbuch jaderné bomby. ⁹⁰Sr (poločas rozpadu 28,8 r) a ¹³⁷Cs (poločas rozpadu 30,17 r) jsou izotopy, které vznikají pouze při uměle vyvolaných jaderných reakcích. Do prostředí se dostávají výhradně v souvislosti s využíváním jaderné energie a ionizujícího záření ať už k mírovým, nebo vojenským účelům.

Z důvodu výstavby a provozu JE Temelín jsou umělé radionuklidy v lokalitě jižních Čech studovány již řadu let. JE Temelín čerpá surovou vodu z vodní nádrže Hněvkovice a vypouští odpadní vody do řeky Vltavy v místě hráze vodní nádrže Kořensko. Ve světě jsou odpadní vody z jaderných zařízení obvykle zaústěny do velkých řek, popř. přímo do moře [6]. Ve srovnání s řekami, jako je Dunaj, Rýn nebo Ebro, je řeka Vltava relativně malý tok. Vzhledem k očekávaným klimatickým změnám včetně zvýšeného výskytu hydrologického sucha [7] se lze obávat možného nárůstu objemových aktivit radionuklidů pod zaústěním odpadních vod z JE Temelín, a proto je jejich sledování věnována velká pozornost.

Obr. 1. Mapa plošné aktivity ¹³⁷Cs v půdě (kBq/m²) po havárii jaderné elektrárny v Černobylu v roce 1986 včetně příspěvku ¹³⁷Cs z testů jaderných zbraní [12]
Fig. 1. ¹³⁷Cs surface activity in soil (kBq/m²) after the 1986 Chernobyl disaster, including ¹³⁷Cs from nuclear weapon tests [12]

Přestože ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs jsou radionuklidy umělé, vyskytovaly se spolu s ³H v měřitelném množství v životním prostředí ještě před spuštěním JE Temelín. Důvodem je přetrvávající znečištění po testech jaderných zbraní v padesátých a šedesátých letech dvacátého století a po jaderné havárii v Černobylu v roce 1986. Množství radionuklidů uvolněné během testů jaderných zbraní v atmosféře je odhadováno na 186.10³ PBq ³H (PBq = 10¹⁵ Bq), 622 PBq ⁹⁰Sr a 948 PBq ¹³⁷Cs [8]. Černobylská havárie, ke které došlo 26. 4. 1986, byla nejvážnější havárie v historii jaderné energetiky jak co do množství uniklé aktivity, tak co do rozsahu kontaminace území. Celková aktivita produktů havárie, které unikly do prostředí, se odhaduje na 2.10³ PBq [9]. Do prostředí se dostalo velké množství radionuklidů, především s krátkým poločasem rozpadu, z nichž nejvýznamnější byl ¹³¹I (1 800 PBq). Z radionuklidů se středně dlouhým poločasem bylo nejvýznamnější ¹³⁷Cs (85 PBq) [8]. Informace o radiační situaci na území České republiky shrnuje Zpráva Institutu hygieny a epidemiologie [10]. Odhady množství deponovaného ¹³⁷Cs na území ČR pocházejí především z průzkumu provedeného Centrem hygieny záření Institutu hygieny a epidemiologie v červnu 1986 [10], které bylo později doplněno leteckým mapováním [11], a byla vytvořena mapa plošné kontaminace [12], která je uvedena na obr. 1. V mapě je tedy zahrnut i příspěvek ¹³⁷Cs z atmosférických testů jaderných zbraní, který UNSCEAR [8] pro rok 1986 odhaduje na 1,9 kBq/m² (kumulativní depozice). Nejvíce zasažené plochy našeho území s plošnou depozicí nad 10 kBq/m² nacházíme ve směru SV–SZ, což odpovídá směru proudění vzduchu v době prvního průchodu kontaminovaných vzdušných hmot. Druhá a třetí vlna zasáhla naše území v JV–SZ směru. Průměrná plošná depozice ¹³⁷Cs v České republice v důsledku jaderné havárie v Černobylu je odhadována na 7,6 kBq/m² [13]. Objemová aktivita ¹³⁷Cs v povrchových vodách byla na území ČR v období 1. 5.–10. 6. 1986 zaznamenána v rozmezí 0,08–8,0 Bq/l [10].

Okolí JE Temelín patří mezi území zasažená prvním radioaktivním mrakem na našem území. IHE CHZ [10] uvádí spad v dané lokalitě 2,3 až 13 kBq/m². Dědáček a Plško [14] provedli v roce 1992 detailní letecký průzkum, který byl následně upřesněn měřeními v roce 1996 [12], ze kterých vyplývá plošná kontaminace ¹³⁷Cs v okolí JETE v roce 1996 1–16 kBq/m², což by odpovídalo spadu v roce 1986 v rozmezí 1,3–20,2 kBq/m². Údajů o ⁹⁰Sr ve spadu po havárii je výrazně méně, oficiální údaje o celkové depozici ⁹⁰Sr nebyly publikovány. IHE CHZ [10] uvádí poměr ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs v přízemní vrstvě atmosféry měřené v lokalitě Praha-Libuš v rozmezí 0,02–0,13. UNSCEAR [5] odhaduje příspěvek ⁹⁰Sr, tj. kumulativní depozice ⁹⁰Sr z atmosférických testů jaderných zbraní v roce 1986, na 1,23 kBq/m².

Hlavním cílem příspěvku bylo prezentovat výsledky dlouhodobého sledování výskytu vybraných radionuklidů v řece Vltavě ovlivněné provozem JE Temelín a vyhodnotit případný příspěvek elektrárny. Byly sledovány radionuklidy ³H, ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs v profilech ovlivněných i neovlivněných provozem elektrárny. Byly hodnoceny jednotlivé složky současného pozadí těchto radionuklidů, tj. přírodní (³H) a antropogenní (³H, ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs) z reziduální kontaminace po testech jaderných zbraní v atmosféře a jaderné havárii v Černobylu v minulém století, a příspěvek jaderných zařízení jinde ve světě atmosférickým přenosem.

Metodika

Byly zpracovávány nefiltrované vzorky, tj. objemové aktivity radionuklidů ³H, ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs byly stanoveny ve veškerých látkách (rozpuštěné a nerozpuštěné látky dohromady). Místa odběrů jsou na obr. 2.

Odběr a úprava vzorků byly prováděny podle norem ČSN ISO 5667-1 [15], ČSN ISO 5667-3 [16], ČSN ISO 5667-4 [17] a ČSN ISO 5667-6 [18]. Sledování povrchových vod bylo zahájeno v roce 1990 na profilech Vltava-Hněvkovice, Lužnice-Koloděje, Otava-Písek (profily v budoucnu neovlivněné odpadními vodami z JE Temelín, dále označované pouze jako neovlivněné profily) a Vltava-Solenice (profil v budoucnu ovlivněný výpustmi). Od roku 1996 bylo sledování rozšířeno o profil Vltava-Hladná, profil cca 4 km pod zaústěním odpadních vod. Profil Otava-Písek byl v roce 2001 nahrazen odběrem z profilu Otava-Topělec. Vzorky byly odebírány čtvrtletně. V příspěvku jsou dále zpracovány i výsledky sledování ³H v profilech ČHMÚ, resp. Povodí Vltavy a Labe, státní podnik, Vltava-Hluboká (neovlivněný profil), Vltava-Solenice, Vltava-Praha Podolí a Labe-Hřensko (ovlivněné profily), které byly odebírány s četností 12x za rok.

Obr. 2. Mapa odběrových profilů
Fig. 2. Map of the sampling sites

Vzorky povrchových vod byly odebírány v množství 0,25 l (³H) a 50 l (vzorek pro stanovení ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs). Vzorky pro stanovení ³H byly konzervovány chlazením. Velkoobjemové vzorky byly konzervovány kyselinou dusičnou na pH < 2. Ke vzorku byl přidán směsný nosič. Dále byly vzorky odpařeny pod bodem varu do sucha, následně byly sušeny při 105 ⁰C a žíhány při 350 ⁰C. Vyžíhaný odparek byl uzavřen do příslušné měřicí nádoby.

Stanovení objemové aktivity tritia bylo prováděno podle ČSN ISO 9698 [19]. Vzorky byly předupraveny destilací. Měřena byla směs 8 ml vzorku a 12 ml scintilačního roztoku Ultima Gold LLT v 20 ml polyetylenové nádobce od firmy Canberra Packard v nízkopozaďovém kapalinovém scintilačním spektrometru Quantulus 1220 od firmy WALLAC a TriCarb 3170/TRSL od firmy Canberra Packard. Pro kalibraci byl použit etalon tritia od Českého metrologického institutu (ČMI) typ ER 2. Pro danou geometrii měření byla relativní účinnost měření přibližně 25 %. Doba měření jednotlivých vzorků byla optimalizována v závislosti na míře ovlivnění jednotlivých vzorků, resp. profilů. Vzorky z profilů neovlivněných výpustmi byly měřeny 800 min. Vzorky z ovlivněných profilů byly měřeny 300 min. Nejmenší detekovatelná aktivita c_ND na hladině významnosti α = β = 0,05 byla pro zvolený objem vzorku a dobu měření cca 1,0 Bq/l, resp. 2,0 Bq/l. Od roku 2012 byly vybrané vzorky z neovlivněných profilů předupraveny elektrolytickým nabohacením, kdy se 0,5 l vzorku zakoncentruje na objem přibližně 25 ml, díky tomu došlo ke snížení c_ND na 0,07 Bq/l. Ve velkoobjemových vzorcích zakoncentrovaných odpařením bylo nejprve stanoveno ¹³⁷Cs podle ČSN EN ISO 10703 [20] a následně ⁹⁰Sr srážecí metodou. Pro gamaspektrometrické stanovení byla použita gamaspektrometrická trasa s polovodičovým germaniovým detektorem REGe s relativní účinností 30 % firmy Canberra Packard. K vyhodnocování byl použit program Genie 2000, firmy Canberra Packard. Pro energetickou kalibraci byly použity etalony ¹⁵²Eu od ČMI. Účinnostní kalibrace byla prováděna směsnými standardy také od ČMI příslušné geometrie. Doba měření byla 48 h. Nejmenší detekovatelná objemová aktivita na hladině významnosti α = β = 0,05 byla v závislosti na době měření a množství zpracovaného vzorku cca 0,5 mBq/l. ⁹⁰Sr bylo stanoveno šťavelanovou srážecí metodou podle příručky viz [21]. Principem metody je oddělení stroncia spolusrážením se šťavelanem vápenatým. Po přečištění možných radiochemických nečistot srážením hydroxidů, chromanů a uhličitanů se nechá ustanovit rovnováha s dceřiným produktem ytrium 90 (⁹⁰Y). Ytrium je následně odděleno jako šťavelan ytritý a proměřeno na proporcionálním detektoru. Vzorek se měří první tři dny po srážení ytria a 22 dní po srážení pro kontrolu radiochemické čistoty preparátu vždy 2 × 1 000 s. Pro stanovení byl použit proporcionální detektor firmy TESLA s vyhodnocovací jednotkou MC 2256. Pro nastavení a kontrolu přístroje byl použit plošný etalon ⁹⁰Sr-⁹⁰Y, typu Em 145 od ČMI. Pro stanovení účinnosti byl použit etalonový roztok ⁹⁰Sr typu ER 2 také od ČMI. Byl sledován výtěžek vápníku a ytria, kterými je korigován výpočet objemové aktivity. Nejmenší detekovatelná objemová aktivita na hladině významnosti α = β = 0,05 byla v závislosti na době měření a množství zpracovaného vzorku a chemického výtěžku cca 3 mBq/l. V případě hodnot menších než nejmenší detekovatelná objemová aktivita byl pro jejich další zpracování aplikován postup podle směrnice Komise 2009/90/ES, resp. Nesměráka [22]. Byl použit redukční koeficient k = 0,5, tj. byla použita hodnota rovná 0,05 c_ND.

Pro hodnocení vývoje objemových aktivit radionuklidů v čase byla použita regresní analýza rovnice (1):

Statistická významnost regresní křivky byla ověřena pomocí Pearsonova koeficientu. Následně byl vypočten efektivní (pozorovaný) poločas radionuklidu T_ef (r) podle rovnice (2):

Výsledky a diskuse

Tritium

Nejprve byl hodnocen vývoj objemové aktivity tritia v profilech neovlivněných výpustmi z JE Temelín. Vývoj za období 1990–2016 je graficky zpracován na obr. 3 A. Na počátku tohoto období byly pozorované objemové aktivity přibližně 3 Bq/l, na konci období to bylo méně než 1 Bq/l.

Obr. 3. Roční průměrné objemové aktivity tritia v povrchové vodě v profilech neovlivněných provozem JE Temelín za období 1990–2016, bez korekce (A) a po korekci (B) o složku tritia přírodního původu a příspěvek z jiných jaderných zařízení ve světě
Fig. 3. Annual average tritium concentrations in surface water unaffected by waste water discharges from the Temelín NPP in the period of 1990–2016, without (A) and after correction (B) by subtracting the natural component and the activity originating from the atmospheric transfer from nuclear facilities worldwide

Pro hodnocené období 1990–2016 byl vyhodnocen statisticky významný trend poklesu. Podle rovnice (1) je vypočtený efektivní poločas 16,3 r (obr. 3 A), což je delší poločas než fyzikální poločas ³H 12,32 r [5]. Důvodem je příspěvek tritia přírodního původu (tritium vzniká neustále interakcí kosmického záření s atmosférou (c_3Hkz)) a emise ³H z jaderných zařízení jinde ve světě (c_3Hjz). Pro další zpracování byly tyto dvě složky ³H v hodnoceném období uvažovány jako konstantní. Pro jejich kvantifikaci byl použit odhad 0,48 Bq/l [23] a pozorované objemové aktivity tritia byly korigovány odečtením této hodnoty. Následně byl pro korigované objemové aktivity (c_3Hkor) vypočten efektivní poločas 10,7 r (obr. 3 B), tedy kratší poločas než v případě nekorigovaných objemových aktivit.

Složka tritia pocházejícího z atmosférických testů se bude dále postupně rozpadat, až zůstane pouze konstantní složka tritia přírodního původu a pomalu narůstající příspěvek tritia z jiných jaderných zařízení ve světě i České republice.

Obr. 4. Vývoj ročních průměrných objemových aktivit nad a pod zaústěním odpadních vod z JE Temelín v podélném profilu Vltavy a Labe v období 2001–2016
Fig. 4. Annual average tritium concentrations in the Vltava and Elbe Rivers upstream (Hluboká) and downstream (the other sites) of the outflow of waste water from the Temelín NPP

Objemová aktivita tritia v neovlivněných profilech odpovídá hodnotám pozorovaným jinde v České republice i Evropě. V rámci monitorování radiační situace v České republice, které zajišťuje Státní úřad pro jadernou bezpečnost (SÚJB), jsou uváděny objemové aktivity tritia na profilech neovlivněných provozem našich jaderných elektráren cca 1 Bq/l [24, 25].

Například Palomo a kol. [26] uvádí objemovou aktivitu na profilech v blízkosti jaderné elektrárny Asco (neovlivněných jejím provozem) v roce 2005 v rozmezí 0,6–0,9 Bq/l.

V profilech ovlivněných odpadními vodami z JE Temelín je situace odlišná. Od roku 2001, kdy byl zahájen provoz elektrárny, můžeme v ovlivněném úseku Vltavy a Labe pozorovat postupný nárůst zjišťovaných objemových aktivit tritia. Tento nárůst odpovídá postupnému navyšování celkových ročních výpustí tritia spolu s odpadními vodami z JE Temelín. Vývoj ročních průměrných objemových aktivit ve Vltavě a Labi v období 2001–2016 je na obr. 4.

Pro informaci uvádíme, že všechny naměřené objemové aktivity tritia i jejich roční průměrné hodnoty vyhovují nejvyššímu přípustnému znečištění 3 500 Bq/l i normě environmentální kvality roční průměr 1 000 Bq/l podle přílohy 3 nařízení vlády č. 401/2015 Sb. [27]. Vliv JE Temelín je tedy měřitelný, ale limity jsou spolehlivě plněny.

Stroncium 90

Stroncium 90 je v odebíraných vzorcích vody stanovováno od roku 1993. Pro hodnocené období 1993–2016 byl na všech profilech vyhodnocen trend poklesu. Pro jednotlivé profily byly vyhodnoceny efektivní poločasy v rozmezí 7,8–10,3 r. Pro příklad je na obr. 5 uveden vývoj objemové aktivity ⁹⁰Sr v profilu Vltava-Hněvkovice (neovlivněný profil, zdroj technologické vody pro JE Temelín) a Vltava-Solenice (ovlivněný profil). Roční průměrná objemová aktivita byla v závěru hodnoceného období na obou profilech shodně 2,5 mBq/l.

Výsledky sledování ⁹⁰Sr v lokalitě JE Temelín jsou dále porovnány s dřívějšími výsledky sledování, které provádělo VÚV TGM. Na obr. 6 jsou porovnány objemové aktivity ⁹⁰Sr ve Vltavě-Podolí v období atmosférických jaderných testů (A), výsledky z expedice po Dunaji v roce 1978 (B) a výsledky z lokality JE Temelín z období 1981–1984 (C1) a po roce 1993 (C2). Pro období jaderných testů (před černobylskou havárií) byl vyhodnocen efektivní poločas ⁹⁰Sr 6,8 r, v období po černobylské havárii 11,1 r. Vyhodnocené poločasy je možné vzhledem k nejistotám stanovení považovat za velmi podobné.

Obr. 5. Vývoj objemové aktivity ⁹⁰Sr (c_90Sr) v profilu Vltava-Hněvkovice (neovlivněný profil) a Vltava-Solenice (ovlivněný profil) v období 1993–2016
Fig. 5. Temporal changes of ⁹⁰Sr concentration (c_90Sr) in the Vltava River at Hněvkovice (reference site) and the Vltava River at Solenice (downstream of the Temelín waste water outflow) in the period of 1993–2016

Provoz JE Temelín nebo např. havárie jaderné elektrárny ve Fukušimě se na výsledcích ani trendu poklesu nijak neprojevily, resp. při použité metodě nebyly detekovatelné. Z výsledků je zřejmé, že zjišťované hodnoty jsou o dva až tři řády menší, než je hodnota nejvyššího přípustného znečištění (1,0 Bq/l), resp. norma environmentální kvality roční průměr (0,2 Bq/l) podle přílohy 3 nařízení vlády č. 401/2015 Sb. pro stroncium 90 [27].

Obr. 6. Vývoj objemové aktivity ⁹⁰Sr (c_90Sr) v povrchové vodě v období 1963–1986 a 1993–2016, A – Vltava-Praha Podolí, B – Expedice Dunaj 1978, C – okolí JE Temelín
Fig. 6. Time changes of ⁹⁰Sr concentration (c_90Sr) in the surface water in the periods 1963–1986 and 1993–2016, A – Vltava-Prague Podolí site, B – Donau Expedition 1978, C – Temelín NPP vicinity

Cesium 137

Vývoj objemové aktivity ¹³⁷Cs v povrchové vodě ve studované lokalitě je zobrazen na obr. 7, jako příklad jsou uvedeny profily Vltava-Hněvkovice a Vltava-Solenice. Objemová aktivita ¹³⁷Cs byla na konci hodnoceného období v obou profilech méně než cca 0,6 mBq/l. Byla zjištěna rozdílná rychlost poklesu ¹³⁷Cs v období po černobylské havárii a pozdějším období po roce 1995. Vyhodnocené efektivní poločasy byly na jednotlivých profilech v období 1990–1994 v rozmezí 1,5–2,2 r a v období 1995–2016 8,4–11,9 r. Trend poklesu objemových aktivit ¹³⁷Cs na všech hodnocených profilech pokračoval i po zahájení provozu JE Temelín. Vliv JE Temelín v tomto ukazateli nebyl detekován na žádném profilu, resp. možný vliv je zcela překrytý reziduální kontaminací.

Pro informaci uvádíme, že zjišťované objemové aktivity ¹³⁷Cs jsou o dva až tři řády nižší než hodnota nejvyššího přípustného znečištění (2,0 Bq/l), resp. norma environmentální kvality roční průměr (0,5 Bq/l) podle přílohy 3 nařízení vlády č. 401/2015 Sb. pro cesium 137 [27].

Obr. 7. Vývoj objemové aktivity ¹³⁷Cs (c_137Cs) v profi lech Vltava-Hněvkovice a Vltava-Solenice v období 1990–1994 a 1995–2016
Fig. 7. Temporal changes of ¹³⁷Cs concentration (c_137Cs) in the Vltava River at Hněvkovice and the Vltava River at Solenice in the periods of 1990–1994 and 1995–2016

Výsledky sledování ¹³⁷Cs v lokalitě JE Temelín odpovídají výsledkům jiných studií v oblastech zasažených černobylskou havárií, resp. v oblastech zasažených druhým radioaktivním mrakem po havárii. Rozdílné trendy poklesu, tj. rychlejší pokles v počátečním období po havárii a pomalejší v následném období, popsal např. Zibold a kol. [28] v lokalitách v Bělorusku, Ukrajině a Finsku nebo Smith a Beresford [29] v řece Pripryat (černobylská oblast, Ukrajina).

Závěr

Výsledky sledování umělých radionuklidů v lokalitě Temelín ukazují, že detekované radionuklidy, především ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs pochází z reziduální kontaminace po testech jaderných zbraní a černobylské havárii. Vliv JE Temelín na obsah těchto radionuklidů v řece Vltavě nebyl detekován, resp. není ho možné odlišit od reziduální kontaminace. Tato kontaminace velmi pomalu ubývá, pozorované poločasy jsou výrazně kratší, než je fyzikální poločas rozpadu obou radionuklidů. Byl pozorován odlišný charakter v poklesu ⁹⁰Sr a ¹³⁷Cs. V případě ¹³⁷Cs byl pozorován počáteční rychlý pokles objemové aktivity v období po černobylské havárii a pomalejší pokles po roce 1995. V případě ⁹⁰Sr nebyly pozorovány změny v rychlosti jeho ubývání. V současnosti jsou oba radionuklidy na úrovni nejmenších detekovatelných objemových aktivit.

V případě tritia je situace odlišná. Na profilech, které nejsou ovlivněny přímými výpustmi z elektrárny, byl pozorován pokles objemových aktivit tritia pocházejícího z atmosférických testů jaderných zbraní v minulém století až na úroveň méně než 1 Bq/l. Postupně se zjišťované objemové altivity blíží hodnotám, které odpovídají přirozenému pozadí. Naopak v profilech pod zaústěním odpadních vod byl zaznamenán postupný nárůst zjišťovaných objemových aktivit, který odpovídá postupnému navyšování výpustí tritia z JE Temelín.